近日，化學化工學院徐遠國課題組在化學領域頂級期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.823) 發(fā)表最新研究論文Aeration-Free Photo-Fenton-Like Reaction Mediated by Heterojunction Photocatalyst toward Efficient Degradation of Organic Pollutants。化學化工學院教授徐遠國和藥學院副教授謝萌為論文共同通訊作者，化學化工學院博士生王艷和藥學院碩士生李連鑫為論文共同第一作者，江蘇大學為該論文的獨立完成單位。
基于過氧單硫酸鹽（PMS）的類光芬頓工藝因其通過光輔助催化劑激發(fā)PMS活化產生大量活性氧物種（ROS），被證明是一種清潔高效的去除持久性有機污染物的技術。該技術在水污染控制領域被視為一種有潛力的高級氧化工藝（AOP）。傳統(tǒng)的光催化降解系統(tǒng)對氧氣（O2）和強制空氣對流的過度依賴極大限制了其在工業(yè)上的大規(guī)模應用。因此，設計開發(fā)一種無需曝氣即可有效促進PMS活化的光-芬頓類系統(tǒng)變得至關重要。在基于PMS的類芬頓降解系統(tǒng)中，已有報道稱ROS中的氧并非來源于溶解氧，而是直接來自PMS，為本次工作的開展提供了啟發(fā)。
該工作構建了具有合適缺陷濃度的雙空位S型異質結VO-M-Co3O4@CNx，表現(xiàn)出優(yōu)異的PMS活化能力和光激發(fā)協(xié)同作用，實現(xiàn)了無曝氣高效降解有機污染物。VO-M-Co3O4@CNx 在厭氧條件下的降解速率（4.58 min-1 g-2）高于有氧條件下的降解速率（1.67 min-1 g-2），優(yōu)于典型的異質結催化劑降解體系。原位實驗和DFT 研究揭示缺陷誘導的光生電子介導的PMS活化，闡明O?和PMS在 VO-M-Co3O4@CNx上的競爭相互作用。該研究首次強調了催化劑中O?和PMS之間的競爭作用是調控PMS活化協(xié)同光激發(fā)的關鍵，對開發(fā)無需曝氣的高級氧化工藝協(xié)同光催化在水處理領域產生重要意義。
該研究成果得到了國家自然科學基金的資助。（化學化工學院）
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202419680
