近日，我校能源研究院連加彪研究員團隊在化學與材料領域頂級期刊《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上發表研究論文“Critical Role of Aromatic C(sp2)?H in Boosting Lithium-Ion Storage”。江蘇大學為第一完成單位，材料科學與工程學院/能源研究院博士研究生高克拉為學生第一作者，連加彪、南京工業大學王川教授和中國科學技術大學武曉君教授為共同通訊作者。
碳材料具有原料豐富、價格低廉、環境友好、制備簡單等優點，是目前應用最為廣泛的負極材料。然而，石墨的理論比容量(372 mAh g-1)較低，Li+插層動力學緩慢導致倍率性能較差，因此無法滿足不斷增長的儲能需求。此外，石墨的低嵌鋰電位(~0.008 V vs Li/Li+)容易導致鋰枝晶的形成，最終可能導致電池爆炸。因此，探索高倍率、高安全性儲鋰碳負極材料對于發展大功率鋰離子電池/電容器(LIB/LIC)至關重要。
本工作利用離子催化自模板法合成了富氫碳納米帶（HCNR），實現了高比容量（1144.2 mAh g-1，0.1 A g-1）、優異的倍率性能（471.8 mAh g-1，2.5 A g-1）和循環穩定性能。更為重要的是，作者通過電化學原位紅外光譜首次獲得了C–H鍵儲鋰作用機制的直接實驗證據，并明確了碳負極材料斜坡容量的來源，即質子化的芳香族sp2-雜化碳(C(sp2)?H)通過雜化到sp3-C進行儲鋰。該雜化過程高度可逆且動力學快速，可顯著提升負極材料的倍率性能；此外，其相對較高的反應電位(0.1~1.0 V)可有效避免鋰沉積、解決安全問題。
圖1. 富氫碳的儲鋰機理示意圖
圖2. 電化學原位傅立葉變換紅外光譜圖
在實際應用中，基于富氫碳納米帶負極的鋰離子電容器器件可以提供198.3 Wh kg-1/17.9 kW kg-1的高能量/功率密度，結果表明此富氫碳材料在大功率可充電電池/電容器中具有很好的應用前景。這項工作證實了芳香族C(sp2)?H對儲鋰的關鍵作用，為斜坡容量的歸屬問題提供了新的見解，對用于高性能二次電池/電容器的“斜坡型”碳材料的設計優化具有重要的指導意義。
圖3. 基于富氫碳納米帶負極的鋰離子電容器
該工作得到了國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金等項目資助。（能源研究院）
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12051
